Aymberê foi o grande articulador político, visitando os chefes de tribos, convocando-os para uma reunião na Gávea (RJ), em 1563. Ali foram discutidas questões relacionadas ao problema da chefia e os planos de guerra. Entre os líderes presentes figuravam vários tupinambás como Pindobuçu, Coaquira, Jagoanharó, Cunhambebe, Araraí e Parabuçu. Aymberê propôs que a chefia fosse entregue a Cunhambebe, que vivia com sua tribo na região de Angra dos Reis e era o mais experiente e feroz inimigo dos peros.
Ao longo da vida, Anchieta ficou conhecido por sua característica de conciliador. Exerceu papel fundamental durante o conflito entre índios tamoios (ou tupinambás) e tupiniquins, chamado de Confederação dos Tamoios, que, segundo Carla, ocorreu entre 1563 e 1564.
Na época, os tamoios, apoiados pelos franceses, se rebelaram contra os tupiniquins, que recebiam suporte dos portugueses. Para apaziguar os ânimos, Anchieta se ofereceu para ficar de refém dos tamoios na aldeia de Iperoig (onde atualmente fica Ubatuba, no litoral norte de SP), enquanto outro jesuíta, o padre Manoel da Nóbrega, seguiu para o litoral paulista para negociar a paz.
Enquanto esteve "preso", a devoção de Anchieta à Virgem Maria o fez escrever na areia da praia a obra "Poema à Virgem", com quase 5 mil versos. A imagem desse momento foi retratada séculos depois pelo artista Benedito Calixto, no quadro que leva o mesmo nome da obra literária e está exposto atualmente no Museu Anchieta.
